Helle Zinnhalogenidperowskit Quantenpunkte durch Kompensationsdotierung mit Organischen Dikationen

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Abstract
ZUSAMMENFASSUNG: Zinnhalogenidperowskit Quantenpunkte (ZHP QP) sind aussichtsreiche Alternativen für ihre Bleianaloge im Hinblick auf rote und nah‐infrarote Lichtemission. ZHP sind jedoch durch Kationenleerstellen intrinsisch stark p‐dotiert, was die Photolumineszenzquantenausbeute (PLQA) von ZHP QP limitiert. Die niedrigen Kationenleerstellenbildungsenergien erlauben keine ausreichende stöchiometrische Kontrolle über den Grad der Dotierung, und effektive aliovalente Dotierungsstrategien zur extrinsischen Regulierung der Ladungsträgerkonzentration sind nicht bekannt. Diese Arbeit etabliert organische Dikationen wie Ethylendiammonium (EN) als effektive Elektronendonatoren für ZHP QP. Die aliovalente A‐Kationensubstitution kompensiert die p‐Dotierung und steigert dadurch die PLQA um mehr als zwei Größenordnungen. 4 bis 16 nm CsSnI 3 ‐EN QP emittieren bei Wellenlängen größer als 750 nm mit PLQA von bis zu 38%. Dieses Konzept funktioniert sowohl mit diversen Dikationen als auch für hybride FASnI 3 QP. Die ursprünglichen, p‐dotierten ZHP QP zeigen ein größenabhängiges infrarotes Absorptionsband, das Intrabandübergängen im Valenzband zugeschrieben wird und bei Kompensationsdotierung durch EN verschwindet. Röntgenphotoelektronenspektroskopie (PES) zeigt erhöhte Kernniveaubindungsenergien aller Perowskitbestandteile, die mit einer Verschiebung des Ferminiveaus um 0.1 eV weg vom Valenzband übereinstimmen. Der Befund wird von der Darstellung der Fehlstellengleichgewichte durch Dichtefunktionaltheorieberechnungen bestätigt. Diese Ergebnisse etablieren organische Dikationen als Donatoren zur Herstellung von nah‐infrarot emissiven ZHP QP.

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