Mit Hybriden Enzym‐Elektrokatalysator‐Kaskaden Modifizierte Gasdiffusionselektroden für die Methanolerzeugung aus Kohlendioxid

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Abstract
Wir schlagen eine hybride elektrokatalytisch‐bioelektrokatalytische Reaktionskaskade vor, die auf einer Gasdiffusionselektrode zur CO2‐Reduktion unter selektiver Bildung von Methanol integriert ist. Ag‐Bi2O3 reduziert gasförmiges CO2 bei neutralem pH‐Wert selektiv zu Formiat. Eine nachfolgende enzymatische Kaskade aus Formaldehyd‐Dehydrogenase und Alkohol‐Dehydrogenase, die beide von Nikotinamid‐Adenin‐Dinukleotid (NADH) abhängig sind, reduziert Formiat weiter sequentiell zu Formaldehyd und Methanol. Der enzymatisch oxidierte Redoxkofaktor NAD+ wird durch das Enzym Diaphorase regeneriert, das elektrochemisch an die Elektrode gekoppelt ist, indem es in ein Redoxpolymer auf Cobaltocen‐Basis eingebettet ist. Die Methanolbildung wird mithilfe eines hochselektiven Biosensors nachgewiesen, der auf Alkoholoxidase in Kombination mit Meerrettichperoxidase basiert, die in ein speziell angepasstes Redoxpolymer integriert sind. Die vorgeschlagene hybride elektrokatalytisch‐bioelektrokatalytische Kaskade ist ein Beispiel für eine allgemeine Strategie zur Verbesserung der Selektivität elektrokatalytischer Reaktionen und/oder zum Ersatz bioelektrochemisch anspruchsvoller Schritte wie der Synthese von Formiat aus CO2 unter Verwendung sauerstoffempfindlicher Formiatdehydrogenasen durch robustere anorganische Elektrokatalysatoren.
Funding Information
  • HORIZON EUROPE European Research Council (CasCat [833408])

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