Björn Wehinger

We investigate the thermoelastic dynamics of an 80 nm titanium thin film supported by a Si3N4 membrane by extreme-ultraviolet transient-grating (EUV-TG) spectroscopy across varying excitation fluences. A dominant oscillatory response at 143.8–150.6 GHz from time-domain fits is identified as a guided Lamb wave of the Ti/Si3N4 bilayer membrane with an in-plane phase velocity of approximately 6.3 km s−1. The near-coincidence of the Ti longitudinal and Si3N4 transverse acoustic velocities (∼6.1 km s−1) means that the dominant guided mode phase velocity simultaneously approximates both—a direct fingerprint of strong mechanical coupling between the layers. With increasing fluence, a systematic phase velocity increase of 4.7% is observed. A lower-frequency feature near 20–25 GHz is also detected, consistent with a breathing-type thickness response driven by transient uniform stress. Thermal relaxation analysis yields effective in-plane thermal diffusivities of (1.3–2.7) × 10−6 m2 s−1 and thermal conductivities of approximately 3–7 W m−1 K−1, significantly reduced relative to bulk Ti and consistent with boundary-limited heat transport in the confined membrane geometry. By combining nanometer-scale spatial selectivity with picosecond temporal resolution, EUV-TG enables simultaneous access to guided elastic wave propagation and nanoscale in-plane thermal transport in metallic membranes under non-equilibrium excitation. These results demonstrate how nanoscale confinement and multilayer coupling modify thermoelastic dynamics relative to bulk materials and highlight EUV-TG as a powerful tool for probing ultrafast thermoelastic dynamics in thin metallic films.

Extreme ultraviolet transient gratings (EUV TG) are a recently developed tool, originally conceived for probing thermoelastic dynamics and more recently extended to magnetic dynamics through the use of core-resonant EUV probing. Resonant EUV probes also enable probing the ultrafast electronic response. Here we report on the observation of a prominent electronic response observed from a cobalt film in transmission geometry, when the photon energy is tuned to the M 2 , 3 edge of the sample (59.6 eV). The observed dynamics is consistent with a population grating of electronic excitations, which represents the initial step of the EUV TG excitation process and, in a subpicosecond timescale, decays through electron-lattice coupling. On longer timescales, the resulting lattice excitation grating drives the thermoelastic response, regularly observed in EUV TG experiments and featured by acoustic oscillations that modulate the time decay of the lattice temperature grating. The ultrafast electronic relaxation dynamics is no longer observed when the photon energy is largely off resonance, indicating the need for a resonant EUV probe to detect it. While a photon energy scan in a narrow range around the edge does not show sizable changes in the electron-lattice relaxation dynamics, the showcased capability of imposing a nanoscale spatial modulation of the excitation pulse enables the possibility to use a variable EUV TG periodicity to study electronic relaxation dynamics at the nanoscale.

Les méthodes classiques dans l'étude de la dynamique de réseau, comme la diffusion inélastique des neutrons et des rayons X, sont et vont rester limitées en flux. En conséquence les mesures sont coûteuse en temps. Pour optimiser le rendement de ces techniques, la stratégie de mesure doit être préparée avant l'expérience. Cette stratégie peut être élaborée et optimisé par des calculs de la dynamique de réseau et de la diffusion diffuse. La mesure de la diffusion diffuse thermique est une expérience simple où les régions étendues dans l'espace réciproque peuvent être explorées rapidement et en détails, ce qui permet d'identifier les caractéristiques dans la dynamique de réseau. Une méthode spectroscopique peut être appliquée ensuite sur les régions d'intérêt donnant accès à l'énergie et à l'intensité des vibrations individuelles. Dans certains cas, la diffusion diffuse thermique devient tellement contraignante pour les calculs de la dynamique de réseau (quasi)harmonique, que l'expérience de diffusion inélastique n'est plus un ingrédient nécessaire dans la reconstruction d'une image cohérente de la dynamique. Dans le cadre de ce travail la combinaison des techniques utilisant la diffusion thermique, la diffusion inélastique des rayons X et les calculs réalisés à partir des premiers principes ab initio est proposée pour l'étude de la dynamique de réseau de monocristaux. Les intensités de diffusion diffuse ainsi que les spectres inélastiques observés sont comparés à ceux calculés ab initio. Ces techniques combinées donnent accès à la description complète de la dynamique de réseau en approximation harmonique, et fournissent des informations supplémentaires précieuses. Le lecteur sera initié au formalisme de la dynamique de réseau et à celui de la diffusion inélastique et thermique. Les méthodes de calculs des propriétés vibrationnelles issues des calculs ab initio vont être introduites suivant un ensemble d'étapes menant à la convergence et donc à la validation de l'ensemble des calculs. Les techniques expérimentales utilisées tout au long de cette étude ainsi que les nouvelles possibilités s'ouvrant désormais grâce aux études combinées, serons présentées. La méthodologie sera illustrée par plusieurs systèmes de référence. Dans le cadre des systèmes à liaisons covalentes, deux polymorphes de silice - coésite et cristobalite - sont à l'étude. Les calculs expérimentaux validés sont utilisés pour l'étude des vecteurs propres, des valeurs propres et de leur contributions a la densité d'états vibrationnels (partiel et total). La comparaison avec le polymorphe de silice le plus abondant - alpha-quartz - et l'oxide de germanium en structure de alpha-quartz - révèle des ressemblances et des différences distinctes dans les propriétés vibrationnelles à basse énergie. Les polymorphes d'étain ont été choisis pour étudier l'impact du sous-système électronique sur les interactions inter-ioniques et la dynamique de réseau de monocristaux. L'étain manifeste des propriétés structurelles intéressantes, et une surface de Fermi relativement complexe. On observe une asymétrie inhabituelle au niveau de la diffusion diffuse, propriété qui peut s'expliquer dans le cadre d'une approximation harmonique de la dynamique de réseau. Enfin, la méthode élaborée est appliquée à de la glace, ce qui démontre non seulement une diffusion thermique caractéristique mais également des contributions statiques provenant du désordre de l'hydrogène. La méthodologie proposée fournit un outil puissant pour l'étude de la dynamique de réseau et sera applicable à une large variété de systèmes. Les études peuvent être étendues à des conditions extrêmes impliquant de très hautes pressions et une large gamme de températures. Cette méthodologie peut également être utilisée pour étudier les propriétés localisées de vibrations atomiques dans les systèmes avec des symétries brisées, par exemple des systèmes avec du désordre ou des effets topologiques.

Y-kapellasite [ Y 3 Cu 9 ( OH ) 19 Cl 8 ], which hosts an original anisotropic kagome sublattice, is a promising candidate for studying elusive and complex correlated physics. It exhibits a theoretically predicted in-plane ( 1 / 3 , 1 / 3 ) magnetic order [Hering , ], but its magnetic interaction values place it close to a phase boundary to a spin liquid state [Chatterjee , ]. Our μ SR measurements under hydrostatic pressure demonstrate the complete suppression of static magnetism in favor of a fully dynamical ground state at 2.3 GPa. Complementary high-pressure x-ray and optical phonon measurements reveal a gradual reduction of the kagome anisotropy, enhancing magnetic frustration without structural transitions. Our results establish Y-kapellasite as a rare clean kagome model in which long-range order is suppressed by pressure-tuned frustration, the first fingerprint for the realization of a quantum spin liquid without strong disorder.

Ferroelectric instabilities in perovskites are known to be suppressed by a moderate hydrostatic pressure. The prediction of their re-entrance in a much higher pressure regime is well accepted theoretically, but a conclusive experimental confirmation is still missing. Here, we show its occurrence in a classical but comparatively underlooked ferroelectric perovskite KNbO_{3}. We use single crystal x-ray diffraction, infrared and Raman spectroscopy, and second-harmonic generation to explore the phase transition sequence at high pressures up to 63 GPa. We show that polar cation displacements emerge locally but have to combine with tilts of the oxygen octahedra that are also developing under pressure. This results in a macroscopically centrosymmetric phase with an incommensurate modulation that reflects the tight competition between the polar and tilt instabilities. Soft modes associated with the tilts and the modulation, along with persistent order-disorder signatures, are clearly observed, suggesting that local disorder plays an important role in mediating this competition.

The superconductor BaNi 2 As 2 exhibits a soft-phonon-driven, incommensurate charge density wave (I-CDW) which is accompanied by a small orthorhombic structural phase transition. Upon further cooling, BaNi 2 As 2 undergoes a first-order structural transition to a triclinic phase in which a commensurate CDW (C-CDW) appears. The relationship and interplay between the I-CDW, C-CDW and structural phase transitions have remained elusive. To investigate this issue, we present a complementary study of thermal diffuse x-ray scattering and inelastic x-ray scattering for phosphorus substituted BaNi 2 ( As 1 − x P x ) 2 ( x ≲ 0.12 ) and down to 2.2 K . We show that most of the diffuse scattering signal can be well described by first-principles lattice dynamics calculations. Furthermore, we find that although phosphorus substitution rapidly suppresses the structural transition temperatures, the temperature dependence of the correlation length of the I-CDW fluctuations and the formation of Bragg-like superstructure peaks associated with long-range ordering of this order depends only weakly on the substitution level. Finally, we present the absence of signatures of the I-CDW to C-CDW or triclinic transition in the lattice dynamics, indicating that these instabilities are not (soft) phonon driven.

The interplay between superconductivity and charge or spin order is a key focus in condensed matter physics, with kagome lattice systems providing unique insights. The kagome superconductor LaRu₃Si₂ (T_c ≃ 6.5 K) features a characteristic kagome band structure and a hierarchy of charge order transitions at T_co,I ≃ 400 K and T_co,II ≃ 80 K, along with an additional transition at T* ≃ 35 K associated with electronic and magnetic responses. Using magnetotransport under pressure up to 40 GPa, we find T_c peaks at 9 K (2 GPa)—the highest among kagome superconductors—remains nearly constant up to 12 GPa, and then decreases to 2 K at 40 GPa, forming a dome-shaped phase diagram. Similarly, both the resistivity anomaly at T* and the magnetoresistance exhibit a dome-shaped pressure dependence. Moreover, above 12 GPa, X-ray diffraction reveals that the charge order evolves from long-range to short-range, coinciding with the suppression of T_c. These observations indicate that superconductivity in LaRu₃Si₂ is closely linked to the charge-ordered state and the electronic responses at T_co,II and T*.

Supersymmetry is an algebraic property of a quantum Hamiltonian that, by giving every boson a fermionic superpartner and vice versa, may underpin physics beyond the Standard Model. Fractional bosonic and fermionic quasiparticles are familiar in condensed matter, as in the spin and charge excitations of the t-J model describing electron dynamics in one-dimensional materials, but this type of symmetry is almost unknown. However, the triplet excitations of a quantum spin ladder in an applied magnetic field provide a supersymmetric analogue of the t-J chain. Here we perform neutron spectroscopy on the spin-ladder compounds (C₅D₁₂N)₂CuBr₄ and (C₅D₁₂N)₂CuCl₄ over a range of applied fields and temperatures, and apply matrix-product-state methods to the ladder and equivalent chain models. From the momentum-resolved dynamics of a single charge-like excitation in a bath of fractional spins, we find essential differences in thermal broadening between the supersymmetric and non-supersymmetric sectors. The persistence of a strict zone-centre pole at all temperatures constitutes an observable consequence of supersymmetry that marks the beginning of supersymmetric studies in experimental condensed matter.